Enhancing the Scalability and Applicability of Kohn-Sham Hamiltonians for Molecular Systems
作者: Yunyang Li, Zaishuo Xia, Lin Huang, Xinran Wei, Han Yang, Sam Harshe, Zun Wang, Chang Liu, Jia Zhang, Bin Shao, Mark B. Gerstein
发布时间: 2025-02-27
来源: arxiv
研究方向: 量子化学与材料科学
主要内容
本文研究了如何提高Kohn-Sham哈密顿量的可扩展性和适用性，以应对大规模分子系统中DFT计算的挑战。通过使用深度学习模型和新的损失函数，实现了对分子轨道和总能量的更准确预测，并加速了自洽场（SCF）DFT计算。
主要贡献
1. 提出了Wavefunction Alignment Loss (WALoss)损失函数，该函数通过基变换将预测的哈密顿量与观察到的哈密顿量对齐，从而提高了模型对分子轨道和总能量的预测准确性。
2. 创建了一个更大的训练集PubChemQH，用于训练可扩展的模型，以实现物理精度的高效DFT计算。
3. 提出了WANet，一种用于哈密顿量预测的现代架构，该架构利用eSCN卷积和稀疏混合专家。
4. 通过WALoss显著提高了SCF计算速度，将总能量预测误差降低了1347倍，将SCF计算速度提高了18%。
研究方法
1. 深度学习模型
2. WALoss损失函数
3. WANet架构
4. eSCN卷积
5. 稀疏混合专家
6. MACE框架
实验结果
实验结果表明，WANet与WALoss在PubChemQH和QH9数据集上优于其他模型，在预测分子轨道和总能量方面实现了更高的准确性，并加速了SCF计算。
未来工作
未来工作将集中在进一步提高模型的准确性和效率，以及探索其在更大规模和更复杂分子系统中的应用。